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第1章 绪论1

1.1 引言1

1.1.1 背景1

1.1.2 富含甲烷的资源4

1.2 工业上甲烷转化利用的几种主要技术6

1.2.1 直接转化法6

1.2.2 间接转化法6

1.3 甲烷催化制合成气的主要途径7

1.3.1 甲烷水蒸气重整制合成气7

1.3.2 甲烷部分氧化制合成气8

1.3.3 甲烷自热重整9

1.3.4 二氧化碳重整甲烷制合成气9

1.4 二氧化碳重整甲烷制合成气反应研究现状9

1.4.1 二氧化碳重整甲烷制合成气反应的热力学研究9

1.4.2 甲烷的活化和二氧化碳的活化13

1.4.3 二氧化碳重整甲烷反应中的表面积炭和消炭研究14

1.5 二氧化碳重整甲烷反应催化剂的研究15

1.5.1 重整催化剂的发展15

1.5.2 制备方法对催化性能的影响18

1.5.3 载体对催化性能的影响19

1.5.4 活性组分对催化性能的影响20

1.5.5 助剂对催化性能的影响21

1.6 二氧化碳重整甲烷催化反应机理和动力学模型研究21

1.6.1 二氧化碳重整甲烷催化反应机理21

1.6.2 二氧化碳重整甲烷催化反应动力学模型研究23

1.7 实验室用高温高压反应器25

1.8 炭材料催化剂在甲烷裂解及CH4-CO2重整反应中的应用25

1.8.1 炭材料催化甲烷裂解研究现状25

1.8.2 炭材料催化CH4-CO2重整研究现状27

参考文献29

第2章 炭材料催化甲烷分解及CH4-CO2重整反应热力学分析40

2.1 引言40

2.2 化学亲和势40

2.2.1 不同炭材料对活性的影响40

2.2.2 CH4热分解化学亲和势分析41

2.3 炭材料催化甲烷二氧化碳重整制合成气实验平衡常数的计算42

2.4 实验平衡常数与理论平衡常数的比较45

参考文献46

第3章 炭材料催化CH4-CO2重整研究47

3.1 引言47

3.2 炭材料催化CH4-CO2重整47

3.2.1 炭材料对CH4和CO2转化率的影响48

3.2.2 不同炭材料对活性的影响49

3.2.3 CH4/CO2不同配比的影响50

3.2.4 空速的影响50

3.2.5 反应温度的影响51

3.2.6 炭材料催化CH4-CO2重整产品气的组成53

3.3 炭催化焦炉煤气（CH4）-CO2重整制合成气的研究53

3.3.1 炭材料对焦炉气中甲烷热解和焦炉煤气-CO2重整的影响54

3.3.2 反应温度对产品气的影响55

3.3.3 不同炭材料对焦炉煤气（CH4）-CO2重整的影响56

3.3.4 不同CO2/CH4比对合成气CO/H2的影响57

3.3.5 水蒸气量对焦炉煤气中甲烷转化率的影响58

3.3.6 停留时间对煤气中甲烷的影响59

3.3.7 炭材料催化剂的稳定性59

3.4 炭催化剂分析、表征及催化本质研究61

3.4.1 炭催化剂SEM分析61

3.4.2 比表面和孔结构的变化63

3.4.3 炭催化剂中灰分的影响64

3.4.4 含氧官能团分析65

3.4.5 炭材料XRD分析67

3.5 本章小结68

参考文献70

第4章 过程积炭对二氧化碳重整甲烷的影响74

4.1 引言74

4.2 积炭的研究方法74

4.2.1 热分析技术（TG-DTA）74

4.2.2 色谱技术75

4.2.3 扫描电镜（SEM）75

4.2.4 透射电镜（TEM）76

4.2.5 光电子能谱（XPS）77

4.2.6 X射线衍射（XRD）分析77

4.2.7 拉曼光谱（RS）78

4.3 炭材料催化剂的热分析80

4.3.1 CO2气氛下炭材料催化剂的热分析80

4.3.2 O2气氛下炭材料催化剂的热分析81

4.4 炭材料催化CH4-CO2重整反应过程中产生积炭的研究82

4.4.1 有无积炭时炭材料催化剂对CH4-CO2重整反应的影响82

4.4.2 不同温度产生的积炭对CH4-CO2重整反应的影响83

4.5 表征分析86

4.5.1 扫描电镜（SEM）分析86

4.5.2 X射线衍射（XRD）分析92

4.5.3 光电子能谱（XPS）分析93

4.6 本章小结98

参考文献99

第5章 小型高温高压反应器的开发及压力对炭催化重整的影响103

5.1 引言103

5.2 压力对甲烷二氧化碳重整研究进展103

5.3 小型高温高压反应器的开发106

5.3.1 小型高温高压反应器及基本原理106

5.3.2 反应器传热研究107

5.3.3 反应器主要部件设计108

5.4 反应器支架设计115

5.5 反应器耐压和温度分布特性研究116

5.5.1 反应器径向温度分布116

5.5.2 反应器轴向温度分布116

5.5.3 压力对反应器外表面温度的影响117

5.6 压力对炭材料催化重整转化的影响118

5.6.1 压力的影响118

5.6.2 温度的影响119

5.6.3 原料气配比的影响120

5.6.4 停留时间的影响121

5.7 炭催化剂反应前后表面性质的变化122

5.7.1 BET分析122

5.7.2 反应前后炭材料催化剂红外光谱分析123

5.8 本章小结124

参考文献125

第6章 重整过程中炭催化剂中硫的迁移和转化127

6.1 引言127

6.2 实验过程127

6.3 炭材料催化剂中硫元素的变化128

6.3.1 还原性气氛对炭材料中硫的作用129

6.3.2 半焦中硫与还原性气体的反应130

6.4 半焦中硫对CH4转化制备所得合成气中硫含量的影响132

6.5 还原性气氛下半焦中硫的脱除验证132

6.5.1 热分析实验132

6.5.2 CO与HNO3处理后的半焦的作用133

6.5.3 还原性气氛下碱半焦中硫的脱除133

6.6 本章小结135

参考文献135

第7章 金属／炭材料催化二氧化碳重整甲烷研究137

7.1 引言137

7.2 浸渍方法对催化剂活性的影响137

7.3 超声波浸渍对钴／炭材料催化剂活性的影响138

7.3.1 超声波的影响138

7.3.2 超声波振动时间和频率的确定140

7.4 负载量对钴／炭材料催化剂活性的影响141

7.5 焙烧温度对钴催化剂活性的影响142

7.5.1 热重分析142

7.5.2 焙烧温度对钴／炭材料活性的影响143

7.6 工艺条件对钴／炭材料催化剂活性的研究145

7.6.1 反应温度的影响145

7.6.2 CH 4/CO2比值的影响145

7.6.3 空速（GHSV）的影响146

7.7 双金属（Co-Cu）／炭材料催化剂的初步探讨147

7.7.1 浸渍顺序对Co-Cu／炭材料催化剂活性的影响148

7.7.2 热重分析148

7.7.3 焙烧温度的影响149

7.7.4 浸渍量对Co-Cu／炭材料催化剂活性的影响151

7.7.5 寿命的考察152

7.8 本章小结153

参考文献153

第8章 Co-Zr／活性炭催化CH4-CO2重整反应性能155

8.1 引言155

8.2 助剂金属的选取155

8.3 制备条件对催化活性的影响157

8.3.1 浸渍顺序对催化活性的影响157

8.3.2 浸渍量对催化活性的影响159

8.3.3 焙烧温度对催化活性的影响160

8.3.4 焙烧时间对催化活性的影响162

8.3.5 反应时间对催化活性的影响163

8.4 催化剂的表征163

8.4.1 TG-DSC分析163

8.4.2 XRD分析164

8.4.3 BET分析165

8.4.4 H2-TPR分析167

8.4.5 XPS分析169

8.4.6 SEM-EDX分析170

8.5 Co-Zr/AC催化剂反应工艺条件的影响171

8.5.1 反应温度对催化活性的影响171

8.5.2 进气比对催化活性的影响172

8.5.3 空速对催化活性的影响173

8.5.4 加压恒温浸渍方法对催化活性的影响174

8.6 本章小结176

参考文献177

第9章 动力学研究及重整反应机理讨论178

9.1 引言178

9.2 炭材料催化甲烷裂解及动力学179

9.2.1 炭材料催化剂对甲烷裂解的影响179

9.2.2 甲烷裂解动力学181

9.3 炭材料催化CH4-CO2重整及炭消耗动力学183

9.3.1 炭材料催化CH4-CO2重整反应过程中炭材料失重特性183

9.3.2 炭消耗动力学188

9.4 二氧化碳重整甲烷机理讨论及动力学189

9.4.1 重整反应机理讨论189

9.4.2 Eley-Rideal机理及分析191

9.4.3 Langmuir-Hinshelwood机理及分析191

9.4.4 炭材料催化二氧化碳重整甲烷反应机理初探194

9.4.5 二氧化碳重整甲烷反应动力学196

9.5 本章小结204

参考文献205