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第1章 多孔催化材料发展综述1

1.1引言1

1.2石油化工及替代能源化工的需求和多孔催化材料的应用现状3

1.2.1多孔催化材料在低碳烯烃生产中的应用5

1.2.2多孔催化材料在芳烃生产中的应用6

1.2.3多孔催化材料在选择催化氧化及其他方面的工业应用9

1.3新结构高性能多孔催化材料创制的基础研究9

1.3.1活性中心的调变11

1.3.2孔结构的调变15

1.3.3催化材料的原位动态谱学表征16

1.3.4催化新材料合成的分子设计18

1.4多孔催化材料研究展望19

参考文献20

第2章 含骨架杂原子的亚纳米孔催化材料26

2.1引言26

2.2含氮杂原子亚纳米孔材料合成、表征与催化性能28

2.2.1含氮分子筛的合成28

2.2.2含氮分子筛的表征30

2.2.3氮化机理的研究36

2.2.4分子筛氮化的计算研究37

2.2.5含氮分子筛的催化性能41

2.3有机-无机杂化沸石分子筛催化剂研究43

2.3.1研究背景43

2.3.2分子筛骨架低温杂化的作用基础43

2.3.3甲胺杂化沸石的酸碱性质57

2.3.4 MFI沸石与甲胺相互作用机制58

2.3.5 MFI沸石与其他胺类分子的杂化作用59

2.3.6 FAU沸石与胺类分子的杂化作用63

2.3.7有机-无机杂化MFI沸石醇类脱水高效催化剂65

2.4磷酸铝分子筛催化材料制备、表征及催化性能71

2.4.1磷酸铝分子筛的发展状况71

2.4.2合成硅磷酸铝分子筛的新路径研究77

2.4.3亚磷酸作为磷源合成磷酸铝硅分子筛的晶化机理80

2.4.4新型亚磷酸铝微孔晶体材料的合成82

2.4.5 SAPO-34分子筛合成与甲醇制烯烃反应85

2.5含钛杂原子分子筛的设计合成及液相氧化反应的研究108

2.5.1研究背景108

2.5.2 Ti-MOR钛硅分子筛的后处理合成以及氧化反应109

2.5.3 Ti-β钛硅分子筛的修饰和催化特性114

2.5.4新型钛硅分子筛Ti-MWW的制备及其催化特性119

参考文献124

第3章 多级复合孔催化材料129

3.1共结晶分子筛结构和性质的特异性及其合成控制规律研究129

3.1.1 MWW／FER共结晶分子筛130

3.1.2 BEA／MOR共结晶分子筛143

3.1.3 MFI／MOR共结晶分子筛152

3.2介孔-微孔结构多孔催化材料合成新方法研究155

3.2.1聚阳离子模板法156

3.2.2以纳米炭黑为模板合成介孔沸石分子筛158

3.2.3淀粉模板法合成介孔ZSM-5分子筛159

3.2.4以纳米碳酸钙为模板合成介孔Silicalite-1沸石163

3.2.5高硅ZSM-5分子筛的介孔化合成及其在甲醇制丙烯中的应用166

3.3 ZSM-5分子筛择形催化与甲苯选择性歧化169

3.3.1化学修饰与分子筛择形催化169

3.3.2化学修饰与分子筛酸性171

3.3.3化学修饰与分子筛孔道性质173

3.3.4化学修饰对分子筛择形催化性能的影响174

3.3.5甲苯歧化的择形催化175

3.4具有稳定层状结构的新型分子筛（SRZ-21）合成表征及苯与丙烯烷基化反应175

3.4.1 SRZ-21沸石的合成和表征176

3.4.2 SRZ-21沸石的催化性能177

3.5介孔-大孔复合结构催化材料的合成与表征178

3.5.1介孔-大孔复合结构的合成策略178

3.5.2介孔-大孔复合结构氧化物材料179

3.5.3介孔-大孔复合结构金属磷酸盐和膦酸盐材料186

3.5.4应用前景与存在问题191

参考文献191

第4章 有机-无机杂化多孔催化材料197

4.1有机-无机杂化材料概述197

4.1.1有机-无机杂化介孔材料197

4.1.2含磺酸官能团有机-无机介孔材料的合成及酸催化性能研究206

4.1.3手性有机-无机介孔材料的合成与手性催化性能研究209

4.1.4纳米反应器中的手性催化反应研究213

4.2 PPh3-Rh／SiO2有机-无机杂化多相催化剂上的氢甲酰化反应217

4.2.1研究背景217

4.2.2 PPh3-Rh／SiO2催化剂上丙烯氢甲酰化反应研究及表征217

4.2.3 PPh3-Rh／MCF催经剂上丙烯氢甲酰化反应研究及表征223

4.2.4 PPh3-Rh／SBA催化剂上丙烯氢甲酰化反应研究及表征226

4.3有机-无机杂化纳米离子交换树脂材料在环氧乙烷催化水合制乙二醇中的应用231

4.3.1研究背景231

4.3.2 MWNTs／PS-DVB催化剂的合成及表征232

4.3.3 MWNTs／PS-DVB的催化性能234

参考文献238

第5章 金属及氧化物修饰与组装的多孔催化材料243

5.1引言243

5.2氧化物修饰的分子筛催化材料244

5.2.1磷修饰的分子筛材料244

5.2.2二氧化硅修饰的分子筛材料254

5.2.3氧化镧修饰的分子筛材料260

5.2.4氧化钨及其他氧化物的修饰264

5.3氧化物修饰分子筛的结构模型及反应过程模拟270

5.3.1磷修饰分子筛的结构模型计算270

5.3.2氧化镧修饰分子筛的结构模拟计算274

5.4碳四烯烃催化裂解反应研究276

5.4.1分子筛酸性及孔道结构对碳四烯烃催化裂解反应的影响276

5.4.2烯烃裂解反应机理研究280

5.4.3烯烃裂解反应过程中的积炭机理研究286

5.4.4催化剂水热稳定性及工程基础289

参考文献293

第6章 反应控制相转移及选择氧化多孔催化材料296

6.1引言296

6.2反应控制相转移催化材料及烯烃环氧化反应297

6.2.1磷钨杂多酸季铵盐类反应控制相转移催化新材料297

6.2.2烯烃环氧化299

6.2.3直接以过氧化氢水溶液为氧源的丙烯环氧化研究302

6.3含钛多孔催化材料及烯烃环氧化反应311

6.3.1 Ti-HMS分子筛的水热合成和甲基接枝改性311

6.3.2气相四氯化钛接枝法制备Ti-HMS催化剂和甲基接枝改性317

6.3.3不同硅烷接枝对含钛HMS分子筛的物化和催化性能的影响325

6.3.4环己烯环氧化制环氧环己烷的研究331

参考文献337

第7章 催化材料的原位动态谱学表征340

7.1拉曼光谱表征技术进展340

7.1.1紫外激光拉曼光谱简介340

7.1.2过渡金属杂原子分子筛的紫外共振拉曼光谱研究342

7.2 Fe／ZSM-5分子筛的合成及谱学表征345

7.2.1分子筛合成机理研究345

7.2.2 Fe／ZSM-5催化剂中铁物种光谱表征354

7.2.3原位拉曼光谱研究Fe／ZSM-5催化剂上一氧化二氮分解的活性位及其反应机理365

7.3核磁共振原位表征及其应用368

7.3.1共结晶分子筛孔结构的超极化氙核磁共振研究368

7.3.2烯烃歧化Mo／Hβ+Al2 O3催化剂的固体核磁共振研究376

7.4负载型氧化锌催化材料的激光诱导荧光光谱研究389

7.4.1荧光光谱的原理389

7.4.2负载型氧化锌催化材料的激光诱导荧光光谱研究390

7.4.3亚纳米级氧化锌簇的稳态荧光光谱和时间分辨荧光光谱研究392

7.5二氧化钛、二氧化锆相变研究396

7.5.1二氧化锆表面相变的紫外拉曼光谱研究397

7.5.2二氧化钛表面相变的紫外拉曼光谱研究400

参考文献407

第8章 催化新材料合成的分子设计与方法413

8.1丙烷氧化脱氢催化剂的理论模拟与分子设计413

8.1.1丙烷氧化脱氢催化剂的量化模拟413

8.1.2丙烷氧化脱氢催化剂的反应研究及新型催化剂设计421

8.2正丁烷异构化反应的机理研究与催化剂设计425

8.2.1引言425

8.2.2催化剂的制备和核磁共振测试426

8.2.3 SZ系列催化剂上l-13C-正丁烷的异构化反应427

8.2.4 Cs2.5H0.5PW12O40催化剂上l-13C-正丁烷的异构化反应431

8.2.5 H-MOR催化剂上l-13C-正丁烷的异构化反应433

8.2.6正丁烷异构化反应机理的探讨433

8.2.7小结435

8.3新结构多孔催化材料的合成方法研究435

8.3.1介孔二氧化硅材料的形貌控制435

8.3.2多级有序沸石材料纳米组装及催化特性442

8.3.3无机-有机双模板法制备蛋壳型纳米材料452

8.3.4高水热稳定的介孔材料457

参考文献461